Определение палладия в катализаторах на различных углеродных носителях методом атомно-эмиссионной спектрометрии с индуктивно-связанной плазмой

Разработана методика определения палладия в катализаторах, приготовленных на разных углеродных носителях из технического углерода и сибунита, методом АЭС-ИСП после разложения пробы смесью хлорной и азотной кислот. Исследована серия образцов палладий-углеродных нанесенных катализаторов, синтезированных на разных типах углеродных носителей: определены структурные (показатель адсорбции в дибутилфталате) и текстурные (удельная площадь поверхности, удельный объем пор) характеристики. Установлено, что тип углеродного носителя не влияет на правильность и воспроизводимость результатов анализа палладиевых катализаторов. Для определения палладия можно использовать его аналитические линии 340,458 и 360,955 нм без снижения качества измерений. Правильность результатов определения палладия подтверждена методом «введено – найдено». Выбранные условия пробоподготовки позволяют с высокой точностью проводить количественный анализ металлических систем на основе углеродного носителя: относительная погрешность определения палладия не превышает 4 %, относительное стандартное отклонение — не более 0,04. Результаты работы могут быть использованы для анализа катализаторов близкого химического состава методом АЭС-ИСП.

1. Mironenko R. M., Belskaya O. B., Likholobov V. A. Approaches to the synthesis of Pd/C catalysts with controllable activity and selectivity in hydrogenation reactions / Catal. Today. 2020. Vol. 357. P. 152 – 165. DOI: 10.1016/j.cattod.2019.03.023

2. Семиколенов В. А. Современные подходы к приготовлению катализаторов «палладий на угле» / Успехи химии. 1992. Т. 61. No 2. С. 320 – 331. DOI: 10.1070/RC1992v061n02ABEH000938

3. Плаксин Г. В., Бакланова О. Н., Лавренов А. В., Лихолобов В. А. Углеродные материалы семейства Сибунит и некоторые методы регулирования их свойств / Химия твердого топлива. 2014. 1 6. С. 26 – 32. DOI: 10.7868/S0023117714060036

4. Bonarowska M., Pielaszek J., Semikolenov V. A., Karpiński Z. Pd- Au/Sibunit Carbon Catalysts: Characterization and Catalytic Activity in Hydrodechlorination of Dichlorodifluoromethane (CFC-12) / J. Catal. 2002. Vol. 209. N 2. P. 528 – 538. DOI: 10.1006/jcat.2002.3650

5. Голубина Е. В., Локтева Е. С., Лазарева Т. С. и др. Гидродехлорирование тетрахлорметана в паровой фазе в присутствии катализаторов Pd-Fe/Сибунит / Кинетика и катализ. 2004. Т. 45. 1 2. С. 199 – 204.

6. Simakova I. L., Demidova Y. S., Gläsel J., et al. Controlled synthesis of PVP-based carbon-supported Ru nanoparticles: synthesis approaches, characterization, capping agent removal and catalytic behavior / Catal. Sci. Technol. 2016. Vol. 6. N 24. P. 8490 – 8504. DOI: 10.1039/c6cy02086k

7. Мироненко Р. М., Бельская О. Б., Лихолобов В. А. Синтез катализаторов Pd/C: подходы к регулированию структуры активных центров для достижения высокой селективности в реакциях гидрирования органических соединений / Росс. хим. журн. 2018. Т. 62. No 1 – 2. С. 141 – 159. DOI: 10.6060/rcj.2018621-2.12

8. Смирнова Н. С., Шляпин Д. А., Леонтьева Н. Н. и др. Сравнительное исследование методами EXAFS и ПЭМВР катализаторов Pd/Сибунит и Pd-Ga/ Сибунит жидкофазного гидрирования ацетилена / Изв. РАН. Серия физическая. 2015. Т. 79. No 9. С. 1335 – 1339. DOI: 10.7868/S0367676515010305

9. Glyzdova D. V., Khramov E. V., Smirnova N. S., et al. Study on the Active Phase Formation of Pd-Zn/Sibunit Catalysts During the Thermal Treatment in Hydrogen / Appl. Surf. Sci. 2019. Vol. 483. P. 730 – 741. DOI: 10.1016/j.apsusc.2019.03.215

10. Zhou H., Yang X., Li L., et al. PdZn Intermetallic Nanostructure with Pd-Zn-Pd Ensembles for Highly Active and Chemoselective Semi- Hydrogenation of Acetylene / ACS Catalysis. 2016. Vol. 6. N 2. P. 1054 – 1061. DOI: 10.1021/acscatal.5b01933

11. Pan J. M., Wei X. J. Determination of Ruthenium in Waste Ruthenium Catalysts Using Inductively Coupled Plasma Optical Emission Spectrometry after Sample Digestion by High Temperature Fusion / Adv. Mater. Res. 2014. Vol. 1033 – 1034. P. 603 – 606. DOI: 10.4028/www.scientific.net/amr.1033-1034.603

12. Huang C., Zhang H., Zhao Y., et al. Diatomite-supported Pd-M (M = Cu, Co, Ni) bimetal nanocatalysts for selective hydrogenation of long- chain aliphatic esters / J. Colloid Interface Sci. 2012. Vol. 386. N 1. P. 60 – 65. DOI: 10.1016/j.jcis.2012.07.032

13. Yakukhnov S. A., Pentsak E. O., Galkin K. I., et al. Rapid «Mix- and-Stir» Preparation of Well-Defined Palladium on Carbon Catalysts for Efficient Practical Use / ChemCatChem. 2018. Vol. 10. N 8. P. 1869 – 1873. DOI: 10.1002/cctc.201700738

14. Smirnova N. S., Shlyapin D. A., Shitova N. B., et al. EXAFS study of Pd/Sibunit and Pd-Ga/Sibunit catalysts for liquid-phase hydrogenation of acetylene to ethylene / J. Mol. Catal. A: Chem. 2015. Vol. 403. P. 10 – 14. DOI: 10.1016/j.molcata.2015.03.014

15. Мироненко Р. М., Лихолобов В. А., Бельская О. Б. Наноглобулярный углерод и палладиевые катализаторы на его основе для процессов жидкофазного гидрирования органических соединений / Успехи химии. 2022. Т. 91. 1 1. RCR5017. DOI: 10.1070/RCR5017

16. Romanenko A. V., Voropaev I. N., Abdullina R. M., Chumachenko V. A. Development of palladium catalysts on carbon supports from the Sibunit family for vegetable oil hydrogenation processes / Solid Fuel Chem. 2014. Vol. 48. N 6. P. 356 – 363. DOI: 10.3103/S0361521914060044

17. Simonov P. A., Romanenko A. V., Likholobov V. A. Hydrogenation of ethylp-nitrobenzoate on Pd/Sibunit catalysts / Solid Fuel Chem. 2014. Vol. 48. N 6. P. 364 – 370. DOI: 10.3103/S0361521914060068

18. Smirnova N., Shlyapin D., Surovikin Y., et al. The influence of a carbon support on the catalytic properties of Pd/Sibunit and Pd- Ga/Sibunit catalysts for liquid-phase acetylene hydrogenation / Solid Fuel Chem. 2015. Vol. 49. N 1. P. 14 – 19. DOI: 10.3103/S0361521915010103

19. Xiong R., Zhao W., Wang Z., Zhang M. A sulfur-tolerant phosphorus doped Pd/C catalyst for hydrogenation of 4-nitrothioanisole / Mol. Catal. 2015. Vol. 500. 111332. DOI: 10.1016/j.mcat.2020.111332

20. Paschos O., Simonov A. N., Bobrovskaya A. N., et al. Bismuth modified Pd/C as catalysts for hydrogen related reactions / Electrochem. Commun. 2010. Vol. 12. N 11. P. 1490 – 1492. DOI: 10.1016/j.elecom.2010.08.014

21. Клоков С. В., Локтева Е. С., Голубина Е. В. и др. Палладий- кобальтовые катализаторы на углеродном носителе в гидродехлорировании хлорбензола / Журн. физич. химии. 2019. Т. 93. No 10. С. 1584 – 1600. DOI: 10.1134/S0044453719100121

22. Каленчук А. Н., Леонов А. В., Богдан В. И., Кустов Л. М. Дегидрирование бициклогексила на катализаторах Ni/окисленный Сибунит / Журн. физич. химии. 2019. Т. 93. 1 4. С. 529 – 535. DOI: 10.1134/S0044453719040150

23. Pittayaporn N., Therdthianwong A., Therdthianwong S. Au/C catalysts promoted with Ni for glycerol electrooxidation in alkaline media / J. Appl. Electrochem. 2018. Vol. 48. P. 251 – 262. DOI: 10.1007/s10800-018-1155-9

24. Alekseenko A. A., Ashihina E. A., Shpanko S. P., et al. Application of CO Atmosphere in the Liquid Phase Synthesis as a Universal Way to Control the Microstructure and Electrochemical Performance of Pt/C Electrocatalysts / Appl. Catal., B. 2018. Vol. 226. P. 608 – 615. DOI: 10.1016/j.apcatb.2018.01.013

25. Pavlets A. S., Alekseenko A. A., Tabachkova N. Y., et al. A novel strategy for the synthesis of Pt-Cu uneven nanoparticles as an efficient electrocatalyst toward oxygen reduction / Int. J. Hydrogen Energy. 2021. Vol. 46. N 7. P. 5355 – 5368. DOI: 10.1016/j.ijhydene.2020.11.09415

26. Alekseenko A. A., Moguchikh E. A., Safronenko O. I., Guterman V. E. Durability of de-alloyed PtCu/C electrocatalysts / Int. J. Hydrogen Energy. 2018. Vol. 43. N 51. P. 22885 – 22895. DOI: 10.1016/j.ijhydene.2018.10.139

27. Бабенко А. В., Измайлов Р. Р., Леонтьева Н. Н. Оптимизация пробоподготовки моно- и биметаллических катализаторов на основе углеродного носителя «Сибунит» для анализа методом атомно-эмиссионной спектрометрии с индуктивно-связанной плазмой / Заводская лаборатория. Диагностика материалов. 2022. Т. 88. No 7. С. 23 – 28. DOI: 10.26896/1028-6861-2022-88-7-23-28

28. Глыздова Д. В., Афонасенко Т. Н., Темерев В. Л., Шляпин Д. А. Гидрирование ацетилена на Pd-Zn/Сибунит-катализаторе: влияние растворителя и монооксида углерода / Нефтехимия. 2021. Т. 61. 1 3. С. 388 – 396. DOI: 10.31857/S0028242121030102